XANES and the electronic structure of actinide oxide

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

no journal, , 

環境負荷低減等を目指して高速燃料サイクルの開発が進められており、使用済燃料における放射性毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を核転換させるという概念が検討されている。このMAの中でもアメリシウム(MA)は生成量が多く、高放射能を有するため特に着目すべき核種である。このAmの核転換形態として、現在、Amを既存のウラン(U)・プルトニウム混合酸化物に添加する方式が、検討されている。このような酸化物燃料中のAmの原子価状態は、酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響されるため、Am原子周辺の電子状態を解明することは必要不可欠である。この一環として測定したAm酸化物とU酸化物のX線吸収スペクトル(XANES)について、スペクトルの再現及び解析を実施した。その結果、ピーク構造の成因は、吸収端から15eV以下の領域では酸素のp成分との、15eV以上の領域では酸素のd成分との相互作用により形成されることがわかった。さらに、Am酸化物,U酸化物,AmとUの混合酸化物の電子状態を計算すると、酸化物単体と比較して混合酸化物中では、Amの電子状態の変化は小さいのに対して、Uの電子状態は大きく変化することがわかった。